Kota Akademi berada di garis depan kemajuan ilmu pengetahuan dan teknologi, yang paling dikenal karena pengembangan esper: mereka yang mampu menggunakan kemampuan superhuman yang mengubah aturan realitas. Yang paling kuat di antara mereka adalah Level 5, dan sosok yang dikenal sebagai Accelerator tetap menjadi yang terkuat, bahkan setelah kekuatannya melemah akibat cedera otak parah. Di sisinya ada seorang gadis muda bernama Last Order, yang meskipun bersikap dingin, ia sayangi dan bersumpah untuk melindunginya dengan segala cara.

Meskipun Accelerator mungkin sedang pulih dari cedera, sisi gelap Kota Akademi tidak pernah berhenti, sehingga ia tanpa sengaja terjebak di tengah konflik baru. Ketika seorang wanita muda misterius mendekati Accelerator untuk mengejar Last Order, esper peringkat tertinggi ini dihadapkan pada sebuah organisasi jahat yang telah berakar di Anti-Skill, organisasi penjaga perdamaian Kota Akademi. Dengan adanya kekuatan berbahaya yang bergerak dan mengancam keselamatan Last Order serta saudara-saudaranya, sang penjahat yang memproklamirkan dirinya ini bersiap untuk kembali melangkah ke dalam kegelapan.